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平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.
Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and 
-tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu
, Gd, Tb) and An (Am) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 
L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at 
1630 cm
shifted to a lower wavenumber by 20 cm upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.
南川 卓也; 関根 由莉奈
Isotope News, (778), p.34 - 35, 2021/12
廃棄骨を炭酸水素ナトリウムで処理することにより、非常に簡便に高性能な吸着剤を合成することに成功した。またこれは、非常に安価で供給力の高い素材であるため、広範囲の除染や有害金属の除去に使える可能性がある。
水谷 昭彦; 庄野 彰; 石川 真
JNC TN9400 2000-013, 66 Pages, 2000/02
JNC-TN9400-2000-013.pdf:1.97MB
これまで高速炉を中核とする核燃料リサイクルシステムにおける、自己完結型システムの炉心概念検討を行ってきた。このシステムは、自身の炉で生成されるMA(Minor Actinide)及びLLFP(Long-Lived Fission Product)をリサイクルし、炉内に閉じ込めることによってそれら核種の消滅をはかるというものであり、「平衡炉心」概念と呼ばれるものである。しかしながら、前回までの検討では、LLFPは同位体分離を仮定することによって炉心にリサイクルされており、同位体分離の技術的困難さも相まって、核燃料サイクルシステムの経済性という観点からは現実的な検討にはなっていない。本解析では、酸化物、窒化物、及び金属燃料に対して、LLFPの分離をこれまで仮定していた同位体分離から元素分離に変更して、「平衡炉心」概念の実現可能性を評価する。すなわち、これまで同位体分離を仮定して炉内に閉じ込めていた7つのLLFP核種(79Se,93Zr,99Tc,107Pd,126Sn,129I及び135Cs)のうち、どれだけの核種を元素分離により炉内に閉じ込めて「平衡炉心」を成立させることが可能であるか、核特性の観点より検討を行うものである。この報告書では、地層処分のリスク及びLLFPの炉内閉じ込め許容量、という2つの観点から、同位体分離及び元素分離を核種毎に組み合わせたさまざまなLLFP消滅の組み合わせに対して、平衡炉心の核特性評価を行う。抵抗係数の大きさから見積もられた地層処分リスクの観点から、そのリスクを負っている順にTc、I及びSeの3核種であれば元素分離によって、酸化物燃料炉心でも「平衡炉心」に閉じ込められる可能性がある。他方、LLFPを可能な限り炉内に閉じ込めるという観点からは、Pd及びZrを除く5核種のLLFP(Tc, I, Se, Sn及びCs)であれば窒化物燃料炉心を用いた場合において、核特性を損なわずに元素分離によって炉心に閉じ込めた「平衡炉心」成立の可能性がある。
Pdの定量を目的としたレーザー微粒子化元素分離を用いるPd同位体の分析手法開発蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 大場 弘則; 間柄 正明
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物(HLW)の安全で合理的な処分の実施には、HLW中に含まれる長寿命核種定量法の開発が必要である。その中でもPdは、長寿命かつ低エネルギー純
核種であるために放射線計測では高感度かつ正確な分析が難しく、誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS)を用いる方法が有効である。しかし、ICP-MSを用いる場合は、試料作製の過程における分離操作の複雑さと、分離操作時の同重体Ag混入の恐れという課題がある。これらの課題を克服すべく、我々はこれまでにレーザー微粒子化元素分離によるPd分離法を14種類の元素を含むHLW模擬試料に適用し、得られるPd粒子への不純物混入率が数%以下で、優れた分離性能を示すことを証明した。本研究ではレーザー照射時における照射時間、およびレーザー光のパルスエネルギーがPd回収率に及ぼす影響を明らかにするために、HLW模擬試料からのPd分離回収基礎実験を行った。Pd回収率は、レーザー光照射時間の増加とともに向上し、20分で最大となった。また、レーザー光のパルスエネルギーを50, 100, 150mJと変化させた結果、100mJの時に回収率が最大となった。
Pd質量分析のためのレーザー微粒子化反応を利用したPd分離法の開発蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 大場 弘則; 北辻 章浩
no journal, ,
Pdは高レベル放射性廃棄物(HLW)に含まれる長寿命核種の1つである。HLWの安全で合理的な処分の実施にはその存在量を知るための分析手法が必要だが、現在分析例は存在していない。長寿命かつ低エネルギー純核種というPdの特性から放射線計測の適用は難しく、高感度な質量分析法(ICP-MS)が有効である。しかし、質量分析では前処理として化学分離操作が必要となる。分析対象のHLWは高濃度の放射性核種を含み、被ばくや作業環境の汚染を低減する観点から化学分離操作の単純化が望ましい。我々はこれまでにレーザー微粒子化元素分離法をPd分離に用いる方法を考案し、液性や照射時間、パルスエネルギーがPd回収率に与える影響を評価した。本発表では、模擬HLWからPdを回収した際の共存元素の除去能を除染係数により評価した。その結果、微粒子化反応のPd選択性が極めて高く、分離後にはすべての共存元素を分離前の約1000分の1以下に低減できた。Sr, Cs, Baなどの主要な放射線源およびスペクトル干渉源であるZrを分離材料不要かつ非接触で除去できるため、HLWへの適用も充分に可能と考えられる。
Pd with ICP-MS蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 大場 弘則; 北辻 章浩
no journal, ,
Palladium-107 can be found in high-level radioactive wastes (HLW). Owing to its long half-life (6.5 million years), determination of the Pd contents in HLW is essential for an evaluation of the long-term safety of HLW repositories. We developed a procedure for the determination of the Pd, but there were difficulties in separation prior to the ICP-MS measurement. Complicated analytical procedure may cause contaminations by radioactive components and an isobar Ag which can be a isobaric interference in the measurement. In this study, a simple separation technique based on laser-induced microparticle formation that allows non-contact separation was developed. The recovery percentage of Pd from a simulated HLW solution reached 60%, while 99% of the other 13 elements were removed. In addition, no signals of Ag was detected in the Pd particles. These results indicate that highly-selective separation of Pd is achievable with the proposed separation procedure.
関尾 佳弘; 岩本 康弘; 濱田 真歩; 前田 宏治; 樋口 徹*; 鈴木 達也*; 出光 一哉*; 小無 健司*; 永井 康介*
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)の燃料デブリの取出しや保管管理等に係る諸対策を着実に実施するためには燃料デブリの性状把握が不可欠であり、今後段階的な取出し及び性状分析が計画されている。組成情報の把握には化学分析が不可欠であるが、燃料デブリは難溶解性と考えられ、溶融炉心・コンクリート相互作用の発生等を考慮する必要があり、その分析手法の確立が課題である。本研究は、近年放射化学分野等で注目されている超微量分析(ICP-MS/MS)を原子力分野に応用することにより、アクチノイド核種の化学分析を中心に最適な試料前処理・分離・分析プロセスを開発し、燃料デブリの化学分析の効率化・合理化を図るとともに、一連の研究業務における人材育成を通して1F廃炉推進に資することを目的としている。本発表では、実施概要及び人材育成の場として原子力機構及び東北大学に設置した連携ラボを紹介する。
